Способы начать ab initio MD с классического MD

9

Я использую молекулярную динамику воды для тестирования. Коробка довольно маленькая, если вы спросите парня, работающего с классическим MD, и относительно большая, если вы спросите парня из DFT: у меня 58 молекул воды в периодических граничных условиях.

Чтобы сэкономить процессорное время, я оптимизирую свою ячейку с помощью классического силового поля перед запуском ab initio MD. Я уравновешиваю систему классически при 300K в течение 1 нс, затем делаю последний снимок и использую его в качестве входных данных для ab initio MD. Мой ab initio MD - это обычный Born-Oppenheimer MD на основе DFT с базисным набором плоских волн и PAW (псевдо) потенциалами (VASP - это код). Как в классическом, так и в ab initio моделировании я поддерживаю постоянную температуру на уровне 300K, используя термостат с изменяемой скоростью.

Я рассматриваю два различных способа сделать переход между классическим и ab initio:

  1. Возьмите начальные скорости и позиции из классической траектории и импортируйте их в качестве начальной конфигурации для моделирования ab initio.
  2. Заморозить систему до нуля, сохраняя классические позиции, импортировать ее в код DFT, затем быстро (сейчас я делаю это за 0,5 пс) нагреть до 300K

Я надеялся, что обе стратегии приведут к одной и той же средней энергии после короткого (скажем, 10 пс) периода уравновешивания, особенно учитывая, что начальная конфигурация точно такая же (одинаковые начальные положения) за исключением упомянутого температурного трюка (начальные скорости различаются) , Это не вариант. На рисунке ниже показано, что моделирование, при котором система замораживается, а затем быстро нагревается, обнаруживает область энергии примерно на 1 эВ ниже по энергии, чем в другой, где скорости импортированы из классического МД.

введите описание изображения здесь

Мои вопросы:

  1. следует ли этого ожидать;
  2. известны ли успешные стратегии для оптимизации перехода от классического к первопроходцу MD;
  3. и не могли бы вы указать мне на соответствующую литературу по этому вопросу?

Редактировать:

Я провел еще несколько тестов и - из-за ограниченных данных, которые у меня есть на данный момент - кажется, что это может быть системной проблемой. Тест с метанолом вместо воды в коробке одинакового размера показал, что две разные схемы начальной скорости быстро сходятся к одной и той же средней энергии. Однако классическая конфигурация была очень близка к квантовой в случае метанола, то есть энергия при t = 0 была очень близка к средней энергии после сходимости. Вода - общеизвестно сложная система, поэтому, возможно, эта проблема более или менее специфична для воды. Если ответы не будут добавлены, я постараюсь опубликовать один из них на основе моих результатов, как только закончу со всем тестированием.

Miguel
источник

Ответы:

1

после короткого (скажем, 10 пс) периода уравновешивания

  1. Вы сами говорите, что период повторного уравновешивания «короткий». Вы пытались подождать дольше, чтобы увидеть, сходятся ли две реинициализированные системы , и если да, то с какой скоростью?
  2. Velocity-rescaling - общеизвестно наивный термостат. Может быть, вы могли бы заменить его на что-то более реалистичное? (Берендсен, Нос-Гувер и т. Д.)
  3. Если вас вообще волнует выборка «большой» системы, вы можете заставить работать эргодический принцип и параллельные вычисления: отобрать несколько реинициализированных реализаций из хвоста вашей классической траектории (сделать снимки классически уравновешенной системы) , Затем вы можете запустить несколько экземпляров своего квантового кода, каждый из которых использует свою конфигурацию фазового пространства для повторной инициализации, и усреднить результаты. Поскольку отдельные реализации развиваются независимо друг от друга, симуляции смущают параллельно .

Извините, я не могу предложить никаких авторитетных источников ...

Inon
источник