Я использую молекулярную динамику воды для тестирования. Коробка довольно маленькая, если вы спросите парня, работающего с классическим MD, и относительно большая, если вы спросите парня из DFT: у меня 58 молекул воды в периодических граничных условиях.
Чтобы сэкономить процессорное время, я оптимизирую свою ячейку с помощью классического силового поля перед запуском ab initio MD. Я уравновешиваю систему классически при 300K в течение 1 нс, затем делаю последний снимок и использую его в качестве входных данных для ab initio MD. Мой ab initio MD - это обычный Born-Oppenheimer MD на основе DFT с базисным набором плоских волн и PAW (псевдо) потенциалами (VASP - это код). Как в классическом, так и в ab initio моделировании я поддерживаю постоянную температуру на уровне 300K, используя термостат с изменяемой скоростью.
Я рассматриваю два различных способа сделать переход между классическим и ab initio:
- Возьмите начальные скорости и позиции из классической траектории и импортируйте их в качестве начальной конфигурации для моделирования ab initio.
- Заморозить систему до нуля, сохраняя классические позиции, импортировать ее в код DFT, затем быстро (сейчас я делаю это за 0,5 пс) нагреть до 300K
Я надеялся, что обе стратегии приведут к одной и той же средней энергии после короткого (скажем, 10 пс) периода уравновешивания, особенно учитывая, что начальная конфигурация точно такая же (одинаковые начальные положения) за исключением упомянутого температурного трюка (начальные скорости различаются) , Это не вариант. На рисунке ниже показано, что моделирование, при котором система замораживается, а затем быстро нагревается, обнаруживает область энергии примерно на 1 эВ ниже по энергии, чем в другой, где скорости импортированы из классического МД.
Мои вопросы:
- следует ли этого ожидать;
- известны ли успешные стратегии для оптимизации перехода от классического к первопроходцу MD;
- и не могли бы вы указать мне на соответствующую литературу по этому вопросу?
Редактировать:
Я провел еще несколько тестов и - из-за ограниченных данных, которые у меня есть на данный момент - кажется, что это может быть системной проблемой. Тест с метанолом вместо воды в коробке одинакового размера показал, что две разные схемы начальной скорости быстро сходятся к одной и той же средней энергии. Однако классическая конфигурация была очень близка к квантовой в случае метанола, то есть энергия при t = 0 была очень близка к средней энергии после сходимости. Вода - общеизвестно сложная система, поэтому, возможно, эта проблема более или менее специфична для воды. Если ответы не будут добавлены, я постараюсь опубликовать один из них на основе моих результатов, как только закончу со всем тестированием.